Khi Chu Ân Lai mới đến châu Âu, về việc nên áp dụng chủ nghĩa nào để cứu Trung Quốc, trong tư tưởng vẫn chưa có sự định đoạt cuối cùng. Rốt cuộc là nên áp dụng thủ đoạn bạo lực của Cách mạng Tháng Mười Nga? Hay là áp dụng cách làm chủ nghĩa cải lương xã hội của nước Anh? Nhận thức tư tưởng của ông lúc bấy giờ là: "Nếu ở nước ta, thói tệ đã sâu dày, hình như không bắt chước cuộc cách mạng kiểu Nga thì khó mà thu được hiệu quả cải cách; thế nhưng láng giềng mạnh vây quanh, hễ động là bị kìm chế, bạo động lại càng tạo cớ cho họ, thế nên luận điểm tiến chắc lại có lực hơn. Cầm giữ hai điều này, chọn Nga hay chọn Anh, bản thân vốn không có thành kiến, chỉ cho rằng chi bằng thay vì mỗi bên đi một cực, không bằng đạt được sự trung hòa để dẫn dắt người nước ta. Đến lúc thực hiện, sức phấn tiến, thì bản thân rốt cuộc vẫn cho rằng lòng dũng cảm nên đặt lên hàng đầu." Châu Âu sau Chiến tranh thế giới thứ nhất sản xuất tiêu điều, xơ xác tiêu điều, vật giá leo thang, đời sống nhân dân khốn cùng. Tháng 1 năm 1921, ông đến Luân Đôn, khảo sát nước Anh. Nước Anh lúc này đang rơi vào cuộc khủng hoảng kinh tế lần thứ nhất sau chiến tranh, giai cấp tư sản điên cuồng bóc lột công nhân, công nhân mỏ than tổ chức đình công đồng minh với quy thế to lớn. Những điều này khiến Chu Ân Lai cảm thấy "chiến tranh tư bản và lao động, ngoài giải pháp triệt để ra thì không còn con đường nào khác". Tháng 2, ông trở về Pháp, phân tích các trào lưu tư tưởng như chủ nghĩa công đoàn, chủ nghĩa xã hội phường hội, chủ nghĩa vô chính phủ..., cuối cùng xác định: Trung Quốc nên đi theo con đường chủ nghĩa xã hội.

Mùa xuân năm ấy, Chu Ân Lai qua sự giới thiệu của Trương Thân Phủ và Lưu Thanh Dương, đã gia nhập tiểu nhóm cộng sản tại Paris. Đây là một trong tám tiểu nhóm khởi xướng của Đảng Cộng sản Trung Quốc, Chu Ân Lai trở thành một trong những người sáng lập của Đảng. Từ đó, Chu Ân Lai vẫn luôn là một người theo chủ nghĩa Mác kiên định, phấn đấu suốt đời vì chủ nghĩa cộng sản.

Cuối năm 1921, Chu Ân Lai và Triệu Thế Viêm bắt đầu ấp ủ việc thành lập tổ chức cộng sản của thanh niên lưu học châu Âu. Họ hẹn Lý Duy Hán đến Paris gặp mặt bàn bạc, sau đó chia nhau tiến hành. Chu Ân Lai thường xuyên bôn ba giữa Đức và Pháp, truyền đạt và quán triệt ý kiến của tổ chức đảng lưu học châu Âu, khơi dậy giác ngộ cách mạng trong thanh niên. Qua nhiều mặt trù bị, tháng 6 năm 1922, tại rừng Boulogne ở ngoại ô phía tây Paris đã triệu tập đại hội thành lập, thiết lập Đảng Cộng sản Thiếu niên Trung Quốc lưu học châu Âu. Triệu Thế Viêm làm bí thư, Chu Ân Lai phụ trách tuyên truyền, Lý Duy Hán phụ trách tổ chức. Tổ chức này sau đó được Trung ương Đảng Cộng sản Trung Quốc và Trung ương Đoàn Thanh niên Xã hội chủ nghĩa Trung Quốc phê chuẩn, trở thành Chi bộ lưu học châu Âu của Đoàn Thanh niên Xã hội chủ nghĩa Trung Quốc.

Chu Ân Lai trong gần bốn năm ở Tây Âu đã làm phong phú thêm kiến thức lý luận và kinh nghiệm thực tiễn nhiều mặt.

Khoảng tháng 7, tháng 8 năm 1921, học sinh vừa làm vừa học người Trung Quốc lưu học tại Pháp liên kết với công nhân người Hoa và kiều bào các giới, đã thành công phát động một cuộc đấu tranh phản đối khoản vay bí mật của chính phủ Bắc Dương, bức bách nó phải đình chỉ giữa chừng hợp đồng khoản vay 500 triệu franc đã ký kết với chính phủ Pháp và tư sản với cái giá đánh đổi bằng việc bán rẻ chủ quyền quốc gia. Chu Ân Lai tích cực ủng hộ cuộc đấu tranh này, đồng thời đưa tin chi tiết về trong nước. Chính phủ Pháp đã áp dụng thủ đoạn trả thù, quyết định từ ngày 15 tháng 9 ngừng phát phí duy trì cho học sinh vừa làm vừa học. Đồng thời, Đại học Trung Pháp Lyon sắp khai giảng đã tước đoạt quyền nhập học của học sinh vừa làm vừa học. Học sinh vừa làm vừa học bị đẩy vào bước đường cùng, họ đã áp dụng hành động xông vào chiếm giữ Đại học Lyon. Cảnh sát Lyon đã bắt giữ đội tiên phong của học sinh vừa làm vừa học, áp giải họ về nước. Từ đó, phong trào đi Pháp vừa làm vừa học hình thành sau Phong trào Ngũ Tứ cơ bản kết thúc.

Tháng 5 năm 1923, trong nước xảy ra vụ cướp tàu hỏa Lâm Thành ở Sơn Đông, thổ phỉ giam giữ hơn 30 hành khách phương Tây, các nước đế quốc nhân cơ hội này đề xuất muốn cùng quản lý đường sắt Trung Quốc. Đến ngày 12 tháng 6, các hành khách bị bắt cóc đã được thả tự do hoàn toàn, nhưng trong tháng 7 tờ "Thời báo Paris" của Pháp tiết lộ việc các cường quốc cùng quản lý đường sắt Trung Quốc "chẳng mấy chốc sẽ được đưa vào thực hiện". Chu Ân Lai sau khi đọc báo, quyết định phát động người Hoa lưu học tại Pháp đứng lên tiến hành cuộc đấu tranh bảo vệ chủ quyền quốc gia. Ngày 3 tháng 7, ông chủ trì hội nghị liên tịch các đoàn thể người Hoa lưu học tại Pháp, bàn bạc kế hoạch hành động. Ngày 8, lại triệu tập đại biểu của 22 đoàn thể lưu học tại Pháp đến họp, thành lập "Ủy ban lâm thời", phát đi "Công điện gửi các giới trong nước", chỉ ra rằng "Đường sắt cộng quản, đồng nghĩa với mất nước, toàn thể người Hoa lưu học tại Pháp đồng loạt phản đối, mong các giới nông công thương mau chóng đứng lên tranh thủ đến cùng". Nhân dân trong nước cũng kịch liệt phản đối việc này, báo cơ quan Trung ương Đảng Cộng sản Trung Quốc "Hướng đạo" liên tiếp đăng các bài viết của Thái Hòa Sâm, Trương Thái Lôi v.v.. Đế quốc thấy phẫn nộ chung khó phạm, sau đó đành phải gác lại phương án "cộng quản". Trong cuộc đấu tranh này, Chu Ân Lai trước sau vẫn là người tổ chức và lãnh đạo trong số những người Hoa lưu học tại Pháp.

Tháng 8 năm 1922, Tôn Trung Sơn phái Vương Kinh Kỳ sang Pháp tổ chức chi bộ Đảng Quốc Dân Trung Quốc tại Pháp. Trước đó, tức là ngày 15 tháng 6 năm ấy, Đảng Cộng sản Trung Quốc trong "Chủ trương đối với tình hình thời sự" từng đề xuất sẵn sàng cùng với "Đảng Quốc Dân và các phái dân chủ cách mạng khác cùng các đoàn thể xã hội chủ nghĩa cách mạng" "cùng nhau xây dựng một mặt trận thống nhất dân chủ". Vương Kinh Kỳ vừa đến Pháp, Chu Ân Lai liền căn cứ vào tinh thần chỉ thị của Trung ương Đảng Cộng sản Trung Quốc để thiết lập liên lạc với ông ta. Ngày 16 tháng 6 năm 1923, Chu Ân Lai, Doãn Khoan, Lâm Úy v.v. đại diện cho đoàn thanh niên lưu học châu Âu đạt được thỏa thuận với Vương Kinh Kỳ, hơn 80 đoàn viên đều lấy thân phận cá nhân tham gia tổ chức tại Pháp của Đảng Quốc Dân. Đây là trước khi mặt trận thống nhất trong nước chính thức được thiết lập, châu Âu đã thực hiện sự hợp tác Quốc-Cộng, trở thành tiếng vang mở đầu cho sự hợp tác Quốc-Cộng trong thời kỳ Đại cách mạng lần thứ nhất. Do các đảng viên cộng sản lưu học châu Âu, đoàn viên thanh niên trải khắp Pháp, Đức, Bỉ, tổng bộ Đảng Quốc Dân bèn ra lệnh cho chi bộ tại Pháp đổi thành chi bộ châu Âu. Ngày 25 tháng 11 năm 1923, tại đại hội thành lập chi bộ Đảng Quốc Dân Trung Quốc tại châu Âu, Chu Ân Lai đắc cử chủ nhiệm khoa tổng vụ của ban chấp hành, trong thời gian bộ trưởng chấp hành Vương Kinh Kỳ về nước, Chu Ân Lai kiêm nhiệm chức vụ bộ trưởng, trên thực tế phụ trách công việc của chi bộ Đảng Quốc Dân tại châu Âu.

Trong mặt trận thống nhất, Chu Ân Lai nhấn mạnh phải tuân theo cương lĩnh cách mạng chung, liên minh với các thế lực cách mạng khác, tích cực dấn thân vào công việc cách mạng quốc dân. Thế nhưng, tuyệt đối không được "vứt bỏ chủ nghĩa cộng sản không tin", quên mất "sau cách mạng quốc dân vẫn còn 'cách mạng giai cấp' của vô sản hướng tới hữu sản". Ông và Vương Kinh Kỳ hợp tác, một người đối ngoại, một người lo việc trong, quan hệ xử lý vô cùng tốt đẹp. Sau đó Chu Ân Lai được điều về nước, Vương Kinh Kỳ sâu sắc cảm nhận rằng "trung ương hiện tại (Quảng Đông) cướp đi hướng đông về, ảnh hưởng đến công việc đảng toàn châu Âu không hề nhỏ".

Các tổ chức lưu học châu Âu của Đảng Cộng sản Trung Quốc và Đoàn Thanh niên Xã hội chủ nghĩa rất coi trọng việc học tập lý luận chủ nghĩa cộng sản, chuyên môn biện ra tạp chí "Thiếu niên" thiên về lý luận. Chu Ân Lai trong khoảng thời gian này đã đọc không ít sách chủ nghĩa Mác, đồng thời, kết hợp với thực tiễn đấu tranh ở châu Âu, viết rất nhiều bài báo, đưa ra không ít kiến giải xuất sắc.

Ông cho rằng: "Dân tộc Trung Quốc muốn mưu sinh tồn, tất yếu phải đánh đổ đế quốc chủ nghĩa. Đế quốc chủ nghĩa không đổ, dân tộc Trung Quốc cũng vạn lần khó giải phóng. Các liệt cường đế quốc chủ nghĩa và quân phiệt cũ mới, tàn dư phong kiến, hãng buôn ngoại quốc, quan lại nhũng lạm chính là 'kẻ thù chung của chúng ta'."

Ông nói: Chỉ có toàn thể công nhân, nông dân, thương nhân, học sinh Trung Quốc đoàn kết lại, tiến hành cách mạng quốc dân, mới có thể cứu Trung Quốc. Mà giai cấp công nhân chính là "chủ lực đáng tin cậy nhất".

Ông chủ trương cách mạng Trung Quốc phải chia làm hai bước để đi, bước thứ nhất là cách mạng quốc dân, là sự hợp tác giữa giai cấp vô sản và giai cấp hữu sản nhằm đánh đổ giai cấp phong kiến đang nắm quyền, bước thứ hai mới là "cách mạng giai cấp" của vô sản hướng tới hữu sản. "Không đi đến bước thứ nhất, sao có thể đi đến bước thứ hai?"

Ông khi tiến hành công tác công nhân, đối với tính chất, nhiệm vụ, tác dụng, tổ chức của công đoàn cũng như mối quan hệ giữa công đoàn và chính đảng vô sản, đã đưa ra những luận trích có hệ thống. Ông nói, trước khi giai cấp vô sản giành được chính quyền, công đoàn chủ yếu là "thúc đẩy giác ngộ giai cấp của công nhân, tuyên truyền giáo hóa vô sản, rải hạt giống cách mạng", chính là "chuẩn bị phá hủy" chế độ cũ, sau khi giành được chính quyền, tác dụng chính của công đoàn "là ở việc xây dựng". Mối quan hệ giữa công đoàn và đảng là "vô cùng mật thiết và vĩnh viễn không lừa dối nhau", đảng là "tiên phong của phong trào lao động, hướng đạo của cách mạng xã hội". Mục tiêu của phong trào công nhân phải là "cải thiện trạng thái của công nhân, dẫn dắt công nhân đấu tranh vì kinh tế, hỗ trợ chính đảng của công nhân mưu cầu giải phóng giai cấp công nhân, xóa bỏ nô dịch tiền lương công, nhằm đạt được thắng lợi cuối cùng của chủ nghĩa cộng sản".

Đối với tình hình thế giới, Chu Ân Lai phân tích mâu thuẫn giữa đế quốc chủ nghĩa Nhật và Mỹ sau Chiến tranh thế giới thứ nhất, chỉ ra rằng "những gì họ chuẩn bị là chiến tranh đế quốc chủ nghĩa". Ông có tầm nhìn xa trông rộng tiên tri rằng: "Chiến tranh đế quốc chủ nghĩa trên Thái Bình Dương cuối cùng cũng có ngày bùng nổ", sau khi chiến tranh Nhật-Mỹ nổi lên, những chiến sĩ mưu cầu độc lập của Trung Quốc "phải thiết thực chuẩn bị chớp thời cơ dấy lên triều trào cách mạng trên Thái Bình Dương".

Thời gian lưu học châu Âu đối với Chu Ân Lai mà nói, ngoài việc đặt nền móng nhiều mặt về mặt thực tiễn và lý luận cho công việc lãnh đạo cách mạng Trung Quốc sau này ra, đồng thời về mặt tổ chức cũng tập hợp được một số lượng lớn chiến hữu chí hướng tương đồng, điều này đã chuẩn bị cho cách mạng Trung Quốc vô số cán bộ lãnh đạo, trong đó có Chu Đức, Lý Phú Xuân, Vương Nhược Phi, Trần Diên Niên, Trần Kiều Niên, Đặng Tiểu Bình, Nhiếp Vĩ Trinh, Lý Duy Hán, Lưu Bá Kiên, Thái Sướng, Phó Địch, Hà Trường Công, Lý Trác Nhiên, Lưu Đỉnh, Trương Bá Giản, Lâm Úy, Quách Long Chân, Hùng Hùng, Tôn Bính Văn, Mục Thanh, Âu Dương Khâm, Viên Tử Trinh, Mã Chí Viễn, Lý Đại Chương, Hình Tây Bình v.v., mà Chu Ân Lai và Triệu Thế Viêm v.v. chính là những người sáng lập và lãnh đạo của tổ chức đảng đoàn lưu học châu Âu.